催化裂化(fcc)汽油选择性加氢脱硫催化剂研究-物理化学专业毕业论文.docx

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若有不实之处,本人愿意承担相关法律责任。
学位论文题目: 催丝裂丝(里￡g)遗迪丝登丝加氢膛煎催丝刻硒塞
作者签名:蜜迅塞 嗍2止年_L月丘日
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学位论文题目: 催丝型他(呈g￡)汽油遘登丝加氢避煎催丝刹硒塞
作者签名:盘显篓. 吼碰年上月量日
导师签名:乏垂虽丝 日期:碰年—厶月』2日
答辩委员会主席: 日期:2D』么年—上月—￡日
万方数据
大连理工大学博士学位论文
摘 要
催化裂化(FCC)汽油占我国成品汽油总量的70%80%,FCC汽油硫含量和烯烃含量高。汽油中90%汽油,为了生产满足环保要求的清洁燃料, 汽油中的硫含量显得越来越重要。在加氢脱硫技术中,选择性加氢脱硫技术
在深度脱硫及保持辛烷值等方面较其他技术具有明显的优势。本文研究了催化剂活性组分前驱物、载体及改性剂对Co(或Ni)Mo负载型催化剂的影响,并研制成功了高脱硫活
性/选择性及良好稳定性的加氢脱硫催化剂。主要研究内容如下:
(1),采用等体积浸渍法制备了一系列NiS04/)'.A1203催化剂,并与硝酸镍为前驱体制备的NiO/1,.A1203催化剂进行比较。结果表明:NiS04/),一A1203催化剂的加氢脱硫活性和选择性均高于NiOh[.A1203催化剂, wt.%时, NiS04/(HDS)$11脱硫选择性因子(St)达到最大,% 。NiS04中S042‘,致使改性后催化剂的酸中心数量及强度增加;硫酸镍在反应条件下可以发生原位自硫化,生成‘'NiSx"活性相,其脱硫活性和选择性均高于用硫化剂硫化形成的活性相。
(2)、、'-A1302为载体,o 负载型催化剂,并考察络合剂乙二胺四乙酸(EDTA)改性对催化剂催化性能的影响。结果表明:EDTA的引入调变了活性组分和载体之间的相互作用,改善了活性组分在载体表面的分散,从而提高了催化剂的催化性能;、,;'-A1302为载体的催化剂对噻吩具有较高的脱除能力,HDS值达到80%~90%。
(3),考察不同络合剂柠檬酸(CA)、乙二
胺(EN)、尿素(Urea)、环己二胺四乙酸(CDTA)、氮川三乙酸(NTA)o 负载型催化剂选择性加氢脱硫活性的影响。结果发现:络合剂的引入改善了活性组分在载体表面的分散,减弱了活性组分和载体之间的相互作用,促进了Mo物种的还原和 ,降低了金属钼的硫化温度,促进了钼物种的硫化;络合剂改性明显提高了催化剂的脱硫活性和稳定性,尤其EDTA和NTA改性的催化剂脱硫活性和
选择性达到最佳,HDS和St值分别约为80%和13。
(4)。,减少了非活性物种A12(M004)3的形成;同时,还减少了催化剂中1层MoS2 片晶的含量,使3~5层MoS2片晶所占比例增加,提高了催化剂中Edge位的比例,从而
万方数据
催化裂化(FCC)汽油选择性加氢脱硫催化剂研究
提高了催化剂的选择性加氢脱硫活性;水热处理主要调变了催化剂L酸和B酸的比例, 且催化剂结晶度、比表面积和孔体积发生不同程度的变化。>70 wt.%, 水热处理温度≥500 oC时,制备的催化剂具有较高的脱硫活性和较好的稳定性,此时催化剂的St值高达18。
(5)研制成功了具有高脱硫活性/,并进行了吨级放大和 100 mL连续加氢脱硫试验,汽油为原料对催化剂的适用性进行考察。结果表明:,催化剂在