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激光喇曼光谱
[背景]
散射光按相对于入射光波数(1/λ)的改变情况,可将散射光分为三类:
由某种散射中心(分子或尘埃粒子)引起,其波数基本不变,这类散射称为米氏散射;
由入射光波场与介质内的弹性波发生相互作用而产生的散射,-1,称为布里渊(Brillouin)散射;以上两类散射通常难以分辨合称为瑞利散射。
波数变化大于lcm-1的散射,相当于分子转动、振动能级和电子能级间跃迁范围,称为喇曼散射。
第一类
第二类
第三类
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喇曼散射现象在实验上是1928年首先由印度科学家喇曼()和前苏联科学家曼杰斯塔姆(-пъшам)发现的,因此称为喇曼散射。
散射光强:
米氏散射
入射光强的10-3~10-5
喇曼散射
仅为入射光强的10-7~10-9
为了有效地记录到喇曼散射,要求有高强度的入射光去照射样品。
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氩离子激光照射四氯化碳样品,得到的喇曼光谱
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[原理]
频率为ω0的光波其电场强度可用下式表示
式中α为极化率张量。一般来说,极化率是坐标的函数。由分子振动所引起的极化率的变化,可以通过将极化率的变化,可以通过将极化率张量的每一分量αij按简正
当这样一束单色光入射到分子上时,其分子内部电荷将发生相应位移而引起分子极化,感生出电偶极矩P,它与电场强度E的关系为
一、喇曼散射的经典理论
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对于谐振性近似,只保留一级项,并且考虑某一个振动简正模qk,则
坐标展开为如下的泰勒级数
在简谐振动条件下,qk的时间依赖关系为
得到
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利用三角恒等变换,得
可知感生偶极子有三个不同的频率分量:
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按经典辐射理论,它将有三种频率的电磁幅射:
喇曼位移只与分子自身的结构有关,而与入射光的频率无关。
0产生与入射光同频率的散射
0+k分子振动的喇曼散射
0-k分子振动的喇曼散射
瑞利散射
反斯托克斯
斯托克斯
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按量子论的观点,频率为0的入射单色光可以看作是具有能量为0的光子。当光子与物质分子碰撞时有两种可能:
二、喇曼散射的半径典量子解释
一种是弹性碰撞,没有能量交换,光子只改变运动方向.
另一种是非弹性碰撞,有能量交换,光子改变运动方向.
瑞利散射
喇曼散射
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根据玻尔兹曼分布,在常温下,处于基态的分子占绝大多数,所以通常斯托克斯线比反斯托克斯线强很多,经典理论则不能正确解释这一现象。
光散射的半经典量子解释示意图
斯托克斯线
反斯托克斯线
瑞利散射
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光强I左上标表示入射光电矢量与散射平面的关系,I的右下标表示散射光的电矢量与散射平面的关系。
当电磁辐射与一系统相互作用时,偏振态常发生变化,这种现象称为退偏。
三、喇曼散射的退偏度
在喇曼散射中,散射光的退偏往往与分子的对称性有关。
散射平面
入射光传播方向和观测方向组成的平面
当入射光为平面偏振光,且偏振方向平行于散射平面,而观测方向在散射平面内与入射光传播方向成角时,定义退偏度为//();当入射光偏振方向垂直于散射平面时,定义退偏度⊥(),即:
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