石墨纳米带子结构的第一性原理研究.pdf

摘要自从年发现石墨烯以来,石墨纳米带作为一种新型的碳基纳米材料,由于其独特的结构和电子特性,迅速成为物理、化学、材料学等领域的研究热点。研究人员发现,石墨烯中的电子迁移速度比硅的快啾叮庖惶匦匀它极有希望取代传统的硅成为下一代半导体材料,广泛用于从高速计算机芯片到生化传感器的各种应用。所以研究石墨烯的电子结构为它在电子学器件中的应用提供了途径,具有现实意义。本论文运用基于第一性原理的密度泛函理论,对有限长度石墨纳米带的电子结构进行了研究。第一章简单介绍了石墨烯和石墨纳米带的研究进展,包括实验制备,电子结构,输运性质、磁性质及其应用前景等等。石墨烯材料因为其独特的性质,例如反常量子霍耳效应,无质量的狄拉克粒子,吸引了许多理论和实验研究的兴趣。第二章简要介绍了密度泛函理论的理论框架和近年来的发展。最后还简要介绍了本论文所使用的密度泛函计算软件包。基于第一性原理密度泛函理论,第三章研究了不同宽度的石墨纳米带的电子结构。研究发现,这些石墨纳米带的基态都是自旋极化单态,隑自旋态高度简并,两种自旋态的能隙相同。随着石墨纳米带宽度的增大,能隙呈现震荡特性,总体上呈减小趋势。电荷分布范围和自旋密度分布随带宽硐制媾疾同的特点。运用第一性原理密度泛函理论,第四章研究了单个硼/氮原子取代掺杂对石墨纳米带电子结构的影响。从能量稳定角度发现,在锯齿形边缘的中心碳原子位置掺杂是最佳的掺杂位置。取代掺杂破坏了石墨纳米带电子结构的对称性,导致与孕虿⒋蚱疲沽街肿孕哪芟恫欢猿啤利用第一性原理密度泛函理论,第五章研究了长度对石墨纳米带及其硼/氮原子取代掺杂石墨纳米带电子结构的影响。研究发现,随着长度的增加,石墨纳米带的总能降低,两种自旋态的能隙仍然高度简并,并且能隙越来越小,硼/氮原子取代掺杂石墨纳米带两种自旋态的能隙也越来越小。长度的增加没有影响态密度的形貌特征,也对电荷分布范围没有影响。而长度的增加使硼/氮原子取代掺杂石墨纳米带自旋密度的分布更加局域化,使两种自旋态的、分布也产生了明显变化。利用这些结果,可以为石墨纳米带电子结构的设计提供理论依据。关键词:石墨纳米带;电子结构;取代掺杂;宽度;长度石墨纳米带电子结构的第一性原理研究Ⅱ
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第绪论石墨烯的研究进展.┑姆⑾旨爸票甘侄研究组报道了一个惊人的消息,他们成功采用机械剥离纳米材料石墨烯,因为具有很多特殊性质,比如零能隙、反常的量子霍耳效应、朗道量子性、愕拇嬖诘鹊龋舜拥缱咏峁沟骺氐绞湓说刃矶喾矫的研究兴趣。本章主要介绍石墨烯及石墨纳米带目前的一些研究进展,包括其发现、实验制备、几何结构、电子结构、输运性质、磁性质和应用前景等等。石墨烯,是只有一层原子的石墨,其晶格具有严格的二维蜂窝状网格。在年之前,多数的实验学家和理论学家都认为这样严格的二维平面,在有限温度下,由于热力学涨落的存在,是极其不稳定的,因此实际上是不存在的。因此,虽然对与石墨烯材料有着类似结构的碳纳米管,富勒烯的研究都已经非常广泛的时候,对于石墨烯的研究却一直停步不前。不过这种情况随着年英国曼彻斯特大学的研究组实验上发现了石墨烯而得到了根本改变。也因为这项发现而获得英国皇家物理学会颁发的年莫特奖。他们的发现立即引起了整个世界的注意。从而从他们的研究开始,石墨烯立即吸引了众多的研究兴趣,研究的范围包括从相对论的研究,到凝聚态电子结构,输运性质等等;从室温的量子霍尔效应,到自旋极化的半金属性质的发现,在这一领域,不断有新的发现被报道出来。在这一小节里,简单介绍了目前石墨烯的研究进展。年,法,制备了单原子层的石墨烯和可以有几百蟮挠邢原子层厚的石墨烯【俊F渲凶钗V匾5氖牵谥票傅难分校欠⑾至说ゲ闶墨烯的存在。在他们报道的实验图像中,如图所示,可以清晰的看到不同层数的石墨烯。当然,机械剥离方法制备单层石墨烯的产率很低,在实验上比较难发现,很难批量生产或者应用。目前,石墨烯的制备手段通常划分为两种类型:化学方法和物理方法。物理方法的制备上,主要是通过一定的手段,从具有高晶格完备性的石墨或者类似的材料来获得,可以认为是自上而下的方式,可产生较大标度的石墨烯,目前该方法获得的石墨烯尺寸都在以上。而化学方法是通过小分子的合成或溶液分离的方法来进行制备的,可以认为是自下而上的生长方式,可硕士学位论文
以得到石墨烯尺度在以下。代表性的物理方法有机械剥离方法冉夥骃】等。虽然他们最早报道的石墨烯是由机械剥离方法得到的,但是这个方法除了产率低,方法繁琐,实验中难以发现等缺点外,还很难获得空间尺度非常小的石墨烯,通常都是几十/.。热解敷的方法通常会产生比较难以控制的缺陷,以及多晶畴结构,很难获得较好的长程有序结构。化学方法产生