钇、镓金属掺杂硅基团簇的密度泛函理论研究.pdf

摘要利用杂化密度泛函方法㈣和全电子基组。·原子团簇是纳米材料结构的基本构建单元之一,材料的性质可以通过改变团簇的尺寸、结构、组成而设计。因此,对团簇基态结构、稳定性和电子特性的理论研究是新材料微观结构设计中的重要课题之一,对于“订做”具有特定性能的新材料意义重大。本论文利用密度泛函理论研究了和—和..团簇的几何构型、稳定性及电子性质。⑽榷ㄐ院偷缱有灾式辛讼统的研究,,并得到相应最稳定构型的演变规律。糯氐慕峁寡荼涔媛捎氪蠖嗍山鹗舨粼庸柰糯氐那樾尾同。,尤其在·范围,团簇结构趋于扁长并形成层状结构。此外,这些结构中的邮贾沾于表面吸附位点;当时,酉萑牍枇校琘,矛簇为金属原子内嵌在硅笼中的笼状构型。与结构发生突变同时,布局分析表明电荷转移方向也在处发生了改变。M糯氐腍甃芟队氪抗柰糯叵啾绕遍变窄,而最稳定的笼状结构团簇的和能量与糯氐南啾扔忻飨越档汀O喽晕榷ㄐ匝芯勘砻鳎琘。,,簇比其相邻团簇的化学稳定性更强。与中性M糯叵啾龋蠖嗍齓的结构基本保持了中性结构的框架,形变较大的结构发生在,,团簇。同时,离子团簇的原子平均束缚能和芟镀毡樵龃螅得@胱油糯氐奈榷ㄐ杂忻飨栽銮俊2季址治龇⑾郑核型糯刂衁原子的电荷都在处由正值变为负值,且恢械腨原子和原子间的电荷转移量普遍比中性团簇中的变得更小,而褐械牡绾勺R屏咳雌毡樵龃蟆W苤电荷对M糯氐募负谓峁褂跋煜喽越闲。缘缱咏峁褂跋旖洗蟆团簇不同自旋态的几何构型、稳定性及电子结构,得到一系列团簇的稳定构型,并计算出其总能量、结构参数、电子布居、—能隙、以钇、镓金属掺杂硅基团簇的密度泛函理论研究
及原子平均束缚能和分裂能。计算结果表明:。糯氐淖钗榷ü剐突本保持了纯硅团簇的结构框架,且原子往往被吸附在糯氐谋砻妫至涯研究表翵虶有增强的相对稳定性;布局和能隙研究表明:团簇中电荷酉騭?〕叽鏕M糯氐幕榷ㄐ缘到增强,其中幕Щ钚宰钋俊关键词:团簇,。团簇,相对论密度泛函理论,结构,稳定性,最高占据轨道与最低未占据轨道能隙摘要Ⅱ
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学位论文作者签名:芏槔指导教师签名:呱学位论文作者签名:扬朗年伽。辍麓跞—■绰日西北大学学位论文知识产权声明书西北大学学位论文独创性声明本人完全了解学校有关保护知识产权的规定,即:研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属于西北大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版。本人允许论文被查阅和借阅。学校可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。同时,本人保证,毕业后结合学位论文研究课题再撰写的文章一律注明作者单位为西北大学。保密论文待解密后适用本声明。本人声明:所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知,除了文中特别加以标注和致谢的地方外,本论文不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得西北大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。伊·辍隆萑
第一章绪论§团簇的研究概况含原子数目而变化。团簇包括金属簇、非金属簇、,广结构的新层次或新凝聚态——即介观层次,是各种物质由原子、分子向体相随着电子工业的飞速发展,微电子装置的尺寸越来越小并向微型化发展,现有的一些关于微电子器件的概念不再适用,取而代之的将是纳米尺度范围内的分子电子学概念。近年来以分子、团簇、纳米线、纳米管等作为分子电子装置的研究蓬勃发展,成为纳米科学技术中最为耀眼的领域之一。从基础研究的观点出发,随着物质材料尺寸的减小或维数的降低,相应的量子效应和伴随而来的奇异性质也就愈来愈明显。为了更好地研究这些有限粒子系统的性质,开发具有特殊性能的新型纳米功能材料,本文可望从理论方面研究一些纳米团簇的结构性质以及它们和大块材料之间的内在联系。在这一章中,我们将对团簇的研究发展以及本文做的具体工作给出一个简要的介绍。.糯丶蚪原子或分子团簇,简称团簇,是由有限数日的原子、分子或离子在几到几百埃的空间尺度上组成的相对稳定酌微观或亚锾观聚集体,其物理和化学性质随所泛存在于自然界和人类实践活动中,涉及到许多物质运动过程和现象,如催化、燃烧、晶体生长、成核和凝固、临界现象、相变、溶胶、照相、薄膜形成和溅射等,还出现了一些新的物理现象,如幻数与壳层结构、固相和液相并存与转化、同位素效应、表面等离子激发、磁性增强和金属