mg2(si%2csn)基热电材料成分优化和输运特性.pdf

Author's signature: 丝孥竺鱼竺 SupervJsor Ssignature: ExternalReviewers:!i望g鱼垒g坠:里!Q鱼!璺Q垦坠垫星坦垒堕里i∑皇堡i受 Chunlei Wang,Professor,Shandong University 鉴曼堡里g g堑:里翌鱼曼璺Q!:坠垦翻i些垒i∑皇堡i受 Yuan Deng,Professor,Beihang University Junyou Yang,Professor,Huazhong University ofScience andTechnology mittee Chairperson: JianSha,Professor,Zheiiang University mittee Members: Dianzi University....—— Jiangging Tu,Professor,Zhej iangUniversity 丕i业也g圣垫垒Q:里!Q鱼墨璺Q垦圣坠自i塑g堕堑∑皇堡i堕 Yong Wang,Professor,Zhejiang University Date oforal defence: .;:矢普。博士学位论文 M92(Si,Sn)position Optimization and Transport Properties of M92(Si,Sn)Based Thermoelectric Materials ◎作者姓名: 高洪利指导教师: 赵新兵教授本课题承:国家自然科学基金重点项目“高性能热电材料的非平衡态制备科学和电声输运协调”(编号:50731006)、国家自然科学基金中美国际合作项目“环境友好的M92(Si,Sn) 基高效原位纳米复合热电材料”(编号:51061120455)、国家自然科学基金“基于原位相分离的环境友好型高效 M92SikSn。基纳米复合热电材料”(编号:50971115)资助 2013年4月1 1日浙江大学研究生学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得逝姿盘堂或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同事对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名:岛苏幂译字日期:刃吩年6月子日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解逝婆盘堂有权保留并向国家有关部门或机构送交本论文的复印件和磁盘,允许论文被查阅和借阅。本人授权堂姿盘堂可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索和传播,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。(保密的学位论文在解密后适用本授权书) 学位论文作者签名:离泼利导师签名: 签字日期:力16年∥月明签字日期:幽∥年多月夕日摘要摘要热电材料是一种能够实现热能和电能相互转换的半导体功能材料,由其制作的温差发电和制冷器件具有无污染、无噪声、易于维护、安全可靠等优点,在工业余热发电、航天、微电子及制冷等领域具有广泛的应用前景。M92Si系中温区热电材料以其成本低廉、环境友好、热电性能良好等优点引起众多研究者的关注。但镁容易挥发和氧化、原料之间的熔点差异较大等问题导致M92Si系化合物的制备困难,从而影响了其系统研究。本工作针对这一问题开发了新型B203助溶剂法和钽管封装法,实现了样品成分控制,并系统研究了M92(Si,Sn)基材料的热电性能。本文也研究了La3Te4基高温区热电材料,采用熔炼、球磨、热压的方法缩短了反应时间,系统研究了掺杂对电学性能的影响。本文取得的主要研究成果如下: ,系统研究了易挥发、易氧化M92Si系化合物的可控制备技术,在实验室条件下实现了M92Si系化合物热电材料的成分可控和可重复制备。研究发现,M92Sil吖Snx固溶体的非固溶区间为 <x<,不同于过去在不能准确控制材料化学成分条件下得出的非固溶区间,<X<,<X<, 赝二元合金固溶区域的模糊认识。 ,M92Si与M92Sn固溶时会产生能带交叠,本文研究了高载流子浓度M92Sil。Sm固溶体中Si/Sn比对电子输运的影响。载流子浓度由Sb掺杂进行调控,在Si/~,改变Si/Sn比对基体的晶格热导率影响较小,Sn含量上升时,简约费米能级变小,载流子有效质量变大, 导带简并度增加,在不损失迁移率的情况下提升了Seebeck系数,进一步提升了功率因子。