中国近海海水中挥发性卤代烃的分布与海气通量研究.pdf

谨以此论文献给我的家人! 献给敬爱的导师——杨桂朋教授! 献给关心和爱护我的良师益友们! ------------李莉万方数据万方数据万方数据中国海洋大学博士学位论文 I 中国近海海水中挥发性卤代烃的分布和海-气通量研究摘要挥发性卤代烃(Volatile halocarbons,简称VHCs)是大气中受关注度较高的痕量气体,既有温室效应又能与平流层中的臭氧发生化学反应,大部分VHCs 还具有一定的毒副作用。因此,VHCs在全球气候变化和生态环境等方面起着非常重要的作用。大气中VHCs的来源主要有天然源和人为源。众多的研究结果表明,海洋可能是大气中VHCs的重要的天然源,也可能是其汇。占全球71%的海洋对大气中VHCs的源和汇的平衡起着举足轻重的作用,海气界面层是VHCs 气体交换的重要场所之一。因此,开展对海水中VHCs的分析和分布研究具有重要的学术意义。本论文以中国近海(东海、黄海和渤海)以及胶州湾作为研究目标,研究了 7种VHCs浓度的分布及其影响因素;计算了氯甲烷、溴甲烷、四氯化碳和1,1,1- 三氯乙烷的海-气通量及其饱和异常值;并且粗略估算了中国近海的释放对全球海洋释放的贡献。经过仔细的分析、归纳和总结,本论文得到如下结论。(1)于2009年11月18日-12月25日对黄海及长江口周边海域的VHCs 的浓度分布和5种VHCs的海气通量进行了研究。结果表明:溴甲烷、二氯乙烯、氯仿、三氯乙烷、 ~、 ~、 ~、 ~、 ~ ~ pmol/L,、 、、、 pmol/L。VHCs的浓度受黄海环流和东海环流的影响,且部分VHCs的浓度可能与浮游生物的活动有关。北黄海中VHCs的分布没有明显的规律,部分河流入海口处浓度较高;南黄海中的VHCs的近岸浓度高于远海浓度;长江口区域高浓度的VHCs出现在河口外。溴甲烷、三氯乙烷和四氯化碳的饱和异常值范围分别为- ~%、 ~%和- ~%,其平均饱和异常值分别为-%、%和-%。溴甲烷、四氯化碳、三氯乙烷、氯仿和三氯乙烯的通量范围为- ~、- ~ 、 ~、- ~ ~ nmol m -2 d -1,平均通量分别为-、-、 、- nmol m -2 d -1。11-12月(秋末)的黄海和长江口调查海域是溴甲烷、四氯化碳和氯仿的汇,是三氯乙烯和三氯乙烷的源。海气通量的大小与风速和VHCs的海气间的浓度梯度有关。万方数据中国近海海水中挥发性卤代烃的分布和海-气通量研究 II (2)于2010年9月对黄海和渤海7种VHCs的浓度分布和4种VHCs海气通量进行了研究。研究结果表明:氯甲烷、溴甲烷、二氯乙烯、氯仿、三氯乙烷、 ~、 ~、 ~、 ~、 ~、 ~ ~ pmol/L,、 、、、、 pmol/L。VHCs在北黄海和渤海的分布规律很不明显,渤海VHCs的最低浓度一般位于人为影响较小的中部海域;南黄海沿岸的VHCs的浓度较高。溴甲烷、氯甲烷、四氯化碳和三氯乙烷的饱和异常值范围为-~%、-~%、-~%和-~ %,%、%、-%%。由于复杂的水文条件和环境因素的影响,VHCs饱和异常值的变化趋势并不一致。海气通量计算结果表明氯甲烷、溴甲烷、四氯化碳和三氯乙烷的海气通量的范围为- ~、- ~、- ~- ~ m -2d -1,、、- nmol m -2d -1。氯甲烷、溴甲烷、四氯化碳和三氯乙烷全年通量(黄渤海)、、-。计算结果表明,9月的黄海和渤海调查海区是四氯化碳的汇,是氯甲烷、溴甲烷和三氯乙烷的源。海气通量的大小与表层水中VHCs的浓度、水温和风速有关。溴甲烷和三氯乙烷的通量变化与饱和异常值的变化趋