.霸А瘢琭二氧化钛光催化、光敏化影响因素及机理研究浙江大学博士学位论文迕宣丝熬援堑堡丝堂浙江大学理学院化学系年指导教师:专业名称:本论文得到国家杰出青年科学基金、国家苹、和国家自然科学基金的资助,特此感谢
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\恝力】.愚知识产权保护声明歹月二莎日本人郑重声明:我所提交答辩的学位论文,是本人在导师指导下完成的成果,该成果属于浙江大学理学院化学系,受国家知识产权法保护。在学期间与毕业后以任何形式公开发表论文或申请专利,均需由导师作为通讯联系人,未经导师的书面许可,本人不得以任何方式,以任何其它单位作全部和局部署名公布学位论文成果。本人完全意识到本声明的法律责任由本人承担。学位论文作者签名矽年日期:。
新虢专钞讥盼麓,学位论文作者签名:力⑾签字日期似年缕兹独创性声明学位论文版权使用授权书他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得迸姿盘堂或其他教育机弘年箩月二矿日本学位论文作者完全了解逝姿盘堂有关保留、使用学位论文的规定,借阅。本人授权逝姿盘堂可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库签字日期:扣¨年箩月羧本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知,除了文中特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含其构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。签字日期:有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘,允许论文被查阅和进行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。C艿难宦畚脑诮饷芎笫视帽臼谌ㄊ学位论文作者签名:学位论文作者毕业后去向:工作单位:通讯地址:电话:邮编:
摘要修饰新型光催化剂,∞,网格形式在表面高度分散存在。微量铁下,,发现不同方法制备的啊在相同处理温度下的特征ノ籄矿吸附浓度下从λ俾光催化活性时,需要将其对奈侥芰σ部悸窃谀凇能源和环境是世纪人类面临的重大问题。光催化拥有室温深度反应和直接利用太阳能驱动反应的独特性能,是一种理想的洁净能源生产与环境污染治理技术。以为代表的多种半导体是最具有发展前景的一类光催化剂,已被广泛应用于空气和水资源中各种污染物的净化处理。金属酞菁敏化体系在可见光下就能被激发并发生电子快速转移,是目前改良技术最成功的方法之一。本文从光催化、光敏化基本原理的研究入手,,对如何评价光催化剂表观和本征活性之间的区别与联系提出了独到的观点,同时指出了反应过程中各活性物种所起的作用,并以此为指导设计了修饰的新型光催化剂,光催化活性和光电响应都有了显著提高。文章通过以下四个部分进行详细阐述:状翁岢鲇跋霻獯呋菊骰钚缘母疽蛩刂挥薪峋Ф取;近似相等,并且与温度成指数关系,即不同晶相组成的在相同预处理温度下都有相似的真实光催化活性。我们通常观察到的表观活性差异往往是对电子捕获剂侥芰Σ煌斐傻摹K栽谄拦浪嘀胁煌琓褂盟聂然]继腿耦芽笮蚑ü揭换一讲椒ㄖ票噶薋加入后苯酚及氯代苯酚的光催化降解显著加快,浓度增高则由于聚合作用使催化剂活性下降。推测在表面可起到捕获导带电子的作用,提高光生电荷分离效率。四次循环实验后,在上仍然稳定存在,催化剂效率也能保持。体系中加入后,由于⒌.反应,这种新型光催
反应中结晶度的作用被大幅削弱。当使用笞龅缱硬痘窦潦保孜锏奶卣鹘到料在,ü尤胱杂苫忝光催化光敏化机理二氧化钛铁修饰酞菁化剂在有机物降解方面的优势更为突出。另外,适量的在砻婵梢源蠓提高样品的光电流响应,进一步证实了的存在起到了提高光生电荷转移速率的作用。杉庹障九≥聂然]悸艋疶春体系可以实现水中多种有机物的深度降解。载体的物理性质、染料负载量、底物的浓度和种类、溶液以及酞菁中心金属的种类都会对反应有很大影响。染剂、改变电子捕获剂以及电子顺磁共振碚鞯确椒ㄏ低车难橹ち斯饷艋过程中产生的酞菁阳离子自由基、超氧自由基和羟基自由基等活性物种以及各自参与的反应。另外,载体对的吸附能力对其光敏活性有决定作用,并且该复合体系的光敏活性与载体本身的光催化活性规律并不一致。抡盏谝徊糠侄訟甌春瞎饷籼逑到辛搜芯俊?掌校同方法得到的样品表观活性与其总孔体积随温度的变化规律是一致的,多孔结构的样品总是利于反应的进行,并且锐钛矿的效果也要好于金红石,但是光敏速率随ご砦露仍蚨际窍壬仙笙陆怠N颐峭撇猓玖系拇嬖谙拗屏薾表面电子捕获剂以及其它活性物种的吸附,本身也会发生聚合,比表面积小的上这两种现象尤为明显。排除这些外因,,但是载体本身的孔隙结构以及对的吸附量在表观活性中起到了主导作用。关键词:摘要Ⅱ
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