毕业论文-甲烷部分氧化制取合成气镍基催化剂及工艺条件研究.pdf

年
摘要
甲烷催化部分氧化制合成气具有反应速度快、能耗低、设备投资小及产品中
/摩尔比接近等优点,是甲烷利用的有效途径之一。本论文在本课题组
前期工作的基础上,采用、及活性评价等手段,分
别对甲烷部分氧化制合成气/
工艺条件进行了较为系统的研究。
研究结果表明,随焙烧温度的升高,催化剂中镍物种与载体作用逐渐增强。
虽然焙烧温度提高会使催化剂比表面降低,但由于尖晶石结构的形成,其热稳定
性会明显提高,将有利于抑制催化剂在反应过程中因烧结而失活的可能性。与低
温焙烧的催化剂相比,高温焙烧的催化剂仍表现出良好催化反应性能,并具有相
对较好的稳定性,反应过程中床层的热点温度相对较低。是较为适宜的焙
烧温度。
采用浸渍法、干混法、湿混法及溶胶一凝胶法并经荷盏拇呋裂芯
结果发现,湿混法制备的催化剂的还原温度相对较低,该方法不仅简化了催化剂
的制备工艺,催化剂还具有较佳的催化反应性能。
与瓵相比,采用T靥逯票傅拇呋寥跃哂械暮芎玫拇呋
性和较低的热点温度,有利于催化剂的实际应用。
通过对催化剂反应工艺条件的研究发现,催化剂经在与焙烧温度相同的温度
条件下进行等温还原性能较佳。对于催化剂,在气体空速为
加热炉温在珻/;省
和的选择性分别可达%、%、%,产物中甲烷的干基含量低于%。
此外,采用双床反应器不但降低了催化剂的床层热点温度,保证反应的安全稳定
的进行,而且有利于调整产物的比例。
关键词: 甲烷,部分氧化,合成气,基催化剂,工艺条件,热点温度,甲烷
残留量,焙烧温度,
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,安全合理地开发可燃冰资源,必须同时考虑环境保护。自然界蕴藏着丰富的天然气资源,天然气的主要成分是甲烷,甲烷的化学性质十分稳定,主要用途之一是作为环境比较友好、廉价、资源充足的燃料,用于工业和民用。现己探明的气田天然气储量为”,其能源价值相当于×吨原油。甲烷的另外一个潜在的来源是可燃冰能源,可燃冰即水合甲烷,储量很大。据国际地质勘探组织估算,地球深海中水合甲烷的蕴藏量足以超过,是常规气体能源储存量的倍,目前全球公认的“可燃冰”总能量是所有煤、天然气、石油总和的倍。且在这些可燃冰层下面还可能蕴藏着×/钠濉S凶ḿ胰衔#坏┑玫娇2桑谷死嗟娜剂鲜褂史延长几个世纪,但也要值得注意的是,可燃冰作为一种新能源虽具有开发应用前景,但甲烷是一种高效的温室效应气体,可燃冰的开采如果方法不当,释放出的大量甲烷扩散到大气中,会增强地球的温室效应,导致地球上永久冻土和两极天然气在能源结构调整中发挥着巨大的潜力。有专家认为,到年,石油在世界能源结构中的比例将从目前的%下降为%,而天然气将从目前的%增长到%左右,甚至更多,成为世纪初最主要的能源资源。中国是一个石油消费大国,对进口石油的依赖程度也己达%,并且还要面临世界原油配给的压力。与原油的储量相比,我国的天然气储量有着不可比拟的优势,除了有陆地和海上储量丰富的天然气气田以外,有权威专家称,我国南海海底有巨大的可燃冰带,能源总量估计相当于中国石油总储量的一半,东海也蕴藏着储量可观的可燃冰。青藏高原羌搪盆地和甜水海盆地多年冻土区具备形成天然气水合物的温度和压力条件,可能蕴藏着大量“可燃冰”,西藏地区很有可能成为中国世纪第二个石油资源战略接替区。天然气能源的开采对中国宏观能源战略决策、开拓新学科领域和保持人类社会可持续发展均有重要理论意义和