贵金属催化燃烧催化剂的研究.pdf

硕士学位论文论文题目贵金属催化燃烧催化剂的研究学科专业化学工艺作者姓名陈晨指导教师周勇教授级高级工程师 2013 年 6月类√学历硕士□同等学力别□工程硕士学校代码: 10148 学号:01201001010102 密级:√无□加密学院化学化工与环境学部入学时间 论文起止时间 ~ 答辩时间 研究成果声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知, 除了文中特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得辽宁石油化工大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。特此申明。签名: 日期: 学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解辽宁石油化工大学有关保留、使用学位论文的规定, 其中包括:①学校有权保管、并向有关部门送交学位论文的原件与复印件;②学校可以采用影印、缩印或其它复制手段复制并保存学位论文; ③学校可允许学位论文被查阅或借阅;④学校可以学术交流为目的, 复制赠送和交换学位论文; ⑤学校可以公布学位论文的全部或部分内容( 保密学位论文在解密后适用本授权书)。签名: 日期: 导师签名: 日期: 辽宁石油化工大学硕士学位论文 I 贵金属催化燃烧催化剂的研究摘要 VOCs 大多具有毒性,并伴有刺激性的恶臭,直接排放会威胁人类健康, 并对环境造成严重污染。目前, 催化燃烧技术是工艺较为成熟, 同时也是应用较为广泛的 VOCs 的净化方法。实际过程使用的催化燃烧催化剂多为具有规整结构的蜂窝状催化剂, 活性组分通常为 Pt、 Pd 、 Ru 等贵金属。本文从颗粒状催化剂和蜂窝状整体式催化剂两种构型的催化剂的角度出发,以苯为主要的探针分子, 分别从制备条件、助剂、反应条件等方面研究了负载型 Pt 催化剂对 VOCs 的催化燃烧性能。针对颗粒状催化剂的研究, 以氯铂酸为前驱体, 采用常规等体积浸渍法制备了不同 Pt 含量的系列 Pt/Al 2O 3和 Pt/ TiO 2 催化剂。在负载量相同的条件下, Pt/TiO 2 催化剂的活性高于 Pt/Al 2O 3。以 TiO 2 为载体,采用分步浸渍法制备了金属氧化物助剂含量 5wt% , Pt含量 % 的一系列催化剂,结果显示加入 CeO 2、 ZrO 3、 WO 3 等助剂后催化剂的活性排列顺序为: Pt/TiO 2 >Pt/WO 3 /TiO 2 >Pt/ZrO 2 /TiO 2> Pt/CeO 2 /TiO 2 ,即添加金属氧化物作为助剂后催化剂活性出现下降。 H 2 -TPR 的表征结果显示,添加金属氧化物后催化剂上主要的还原峰向高温方向移动, 活性氧物种被还原的难度增加。添加无水乙醇或冰乙酸作为氯铂酸溶剂制得的催化剂经 SEM-EDS 分析为蛋壳型催化剂, Pt 在催化剂表面分布均匀,催化燃烧消除苯的活性较高。针对 Al 2O 3 涂层浆液的研究,以单因素法考察了酸含量、球磨时间、浆液固含量、拟薄水铝石含量等因素对浆液和涂层性质的影响, 优选出适宜涂覆、上量较高的浆液制备条件, 且实验结果的重现性较好,涂层一次上量可达 10% 以上,涂层脱落率 5% 左右。添加分散剂来制备更高固含量的浆液, 设计正交实验得出优化后的制备条件,制得涂层的上量为 % ,涂层脱落率测定为 % 。辽宁石油化工大学硕士学位论文 II 针对整体式催化剂的研究工作, 制备了 Al 2O 3和 TiO 2 两种涂层的整体式催化剂用于催化燃烧消除苯的实验, 未添加铈锆粉时的活性顺序: Pt/Al 2O 3/ 堇青石<Pt/TiO 2/ 堇青石;添加铈锆粉后的活性顺序: Pt/CZ-Al 2O 3/ 堇青石> Pt/CZ-TiO 2/ 堇青石, 同时铈锆粉的添加还可以提高催化剂的热稳定性。关键词: 挥发性有机物,催化燃烧,贵金属,整体式催化剂辽宁石油化工大学硕士学位论文 III The search of noble metal bustion catalyst A BSTRACT Most of the VOCs are toxic, and panied by irritating odor, direct emissions will threaten human health, cause serious pollution to the environment. Currently, bustion technology has high technical maturity , also the wider application of VOCs purification