全印刷介观钙钛矿太阳电池研究进展 杨航.pdf

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JournalofFunctionalMaterialsandDevices
ISSN1007-4252,CN31-1708/TB
《功能材料与器件学报》网络首发论文
题目:全印刷介观钙钛矿太阳电池研究进展
作者:杨航,赵建红,柳清菊
DOI:.
收稿日期:2022-04-08
网络首发日期:2022-06-22
引用格式:杨航,赵建红,[J/OL].功能材
:///
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发论文视为正式出版。
网络首发时间:2022-06-2213:04:35
网络首发地址:.
,
X年X月JOURNALOFFUNCTIONALMATERIALSANDDEVICESX.,X
DOI:.
全印刷介观钙钛矿太阳电池研究进展
杨航,赵建红,柳清菊*
(云南省微纳材料与技术重点实验室,云南大学材料与能源学院,昆明650091)
摘要:近年来钙钛矿太阳电池发展迅速,基于碳电极的全印刷介观钙钛矿太阳电池因制作成本低、工
艺简单、可丝网印刷等优点备受关注。目前,%,
极具发展潜力。本文主要总结了全印刷介观钙钛矿太阳电池近年来取得的部分最新进展,从太阳电池
各功能层的界面修饰、薄膜掺杂、离子取代等出发,对光电转换效率的提升方法进行分析总结,最后
对全印刷介观钙钛矿太阳电池的发展趋势进行展望。
关键词:钙钛矿;介观;可印刷;薄膜掺杂;界面修饰
中图分类号::A
ResearchProgressofFullyPrintableMesoscopicPerovskiteSolarCells
YANGHang,ZHAOJian-hong,LIUQing-ju*
(KeyLaboratoryofMicro-NanoMaterialsandTechnology,SchoolofMaterialsandEnergy,YunnanUniversity,
Kunming650091,China)
Abstract:Inrecentyears,
cellsbasedoncarbonelectrodeshaveattractedmuchattentionbyreasonoflowproductioncost,simplepreparation,

%atpresent,
,thinfilmdoping,ionsubstitutionof
eachfunctionallayer,,prospectsfor
developmentaltendencyoffullyprintablemesoscopicperovskitesolarcellsarepresented.
Keywords:Perovskite;Mesoscopic;Printable;Filmdoping;Interfacemodification
0引言
钙钛矿太阳电池(perovskitesolarcells,PSCs)成为近年的研究热点,钙钛矿材料因其光学带隙可调
节、光吸收系数高、可双极性传输(既可以传输电子又可以传输空穴)等优异性能而引起广泛关注。2009
年,日本Miyasaka课题组[1]首次使用有机-无机杂化钙钛矿材料代替染料做光敏化剂,制备出第一块钙
钛矿太阳电池,光电转换效率(powerconversionefficiency,PCE)%。之后,Grätzel等人[2]首次采
用固态传输材料Spiro-OMeTAD作为器件的空穴传输层,制备出全固态钙钛矿太阳电池,%。
经过十多年的努力,%[3]。但是高效率的钙钛矿太阳电池所使
用的空穴传输材料如Spiro-OMeTAD或PTAA[4]有着在水、氧气等条件下不稳定、价格昂贵等缺点。同
时,其对电极一般采用金等贵金属材料,提高了电池的制造成本。碳具有高导电性、低成本和良好的稳
定性等优点,可成为代替贵金属电极的材料[5-7]。2013年,韩宏伟课题组[8]首次采用丝网印刷技术制备出
基于碳电极的无空穴传输层的全印刷介观钙钛矿太阳电池(fullyprintablemesoscopicperovskitesolarcells
basedoncarbonelectrodes,FPM-PSCs),%的PCE。经过研究者们的不断努力,目前
收稿日期:2022–04–08;修订日期:2022–06–15
基金项目:国家自然科学基金项目(51562038);云南省中青年学术和技术带头人后备人才项目(202005AC160015).
作者简介:杨航(1996—),男,云南大理人,在读硕士,师承柳清菊教授,从事钙钛矿太阳能电池的研究.
通信作者:柳清菊,E-mail:******@.
功能材料与器件学报X卷
FPM-%[9]。本文系统地介绍了近年来FPM-PSCs的最新研究进展,综述了
FPM-PSCs结构中的钙钛矿、电子传输层、间隔层、碳电极和致密层的改性工作,最后对FPM-PSCs的
发展趋势进行了展望。
1器件结构及工作原理
FPM-PSCs器件从下至上依次为透明导电玻璃(FTO)、致密层、电子传输层、间隔层、碳电极,其
中电子传输层、间隔层、碳电极均为介孔层。FPM-PSCs制备工艺简单,首先在FTO上喷涂致密二氧化
钛(c-TiO2),随后用丝网印刷技术依次印刷介孔二氧化钛(m-TiO2)、介孔二氧化锆(m-ZrO2)和介孔
碳电极,最后将钙钛矿溶液由碳电极端滴入,完成器件的制备。图1(a)和1(b)为FPM-PSCs的器件结构
和能带示意图。钙钛矿在接受光照激发后,吸收光子能量,产生光生载流子(电子-空穴对),随后电子
和空穴分离,电子被电子传输层提取,传输到导电玻璃基底;空穴则由钙钛矿传输到间隔层,随后被碳
电极提取。具体过程为:电子-空穴对分离后,电子从钙钛矿的导带(-)注入到TiO2的导带(-
eV),经TiO2传输到导电玻璃;空穴从钙钛矿的价带(-)被具有更高功函数的碳电极(-)
所提取[8]。
图1(a)FPM-PSCs结构图;(b)FPM-PSCs能带图
(a)StructurediagramofFPM-PSCs;(b)EnergybanddiagramofFPM-PSCs
2功能层改性

钙钛矿(一般为CH3NH3PbI3或MAPbI3)作为器件的吸光材料,负责传输电子和空穴,是太阳电池
的核心部件。在FPM-PSCs结构中,钙钛矿材料主要存在以下几个问题:首先,光生载流子分离后,因
为缺少空穴传输层,所以空穴必须穿过钙钛矿层和间隔层,才能被碳电极提取,这增加了空穴传输距离;
其次,电子会穿过钙钛矿层传输到碳电极上与空穴复合;最后,钙钛矿材料内部存在大量缺陷,不利于
载流子的传输。因此,FPM-PSCs结构存在着严重的电荷复合和损耗,降低了器件性能。目前常见的解
决方法是在钙钛矿中加入添加剂,钝化薄膜表面缺陷,提高载流子的提取效率,抑制电荷复合,提高电
[10]
池效率。如Liu等人将D-山梨糖醇六乙酸酯(DSHA)加入到钙钛矿(MAPbI3)溶液中,DSHA不仅
可以抑制载流子复合,加速载流子的传输,还能将铅离子锚定在钙钛矿晶体中,钝化表面缺陷。与对照
[11]
组相比,%%。Yang等人在MAPbI3中引入辛基三甲基
氯化铵(OTAC),OTAC会提高TiO2的费米能级,钝化钙钛矿表面缺陷,降低TiO2的功函数和开路电
压的损失,优化TiO2和钙钛矿界面之间的能级排列,减少非辐射损耗,%。随
[12]
后,Liu等人通过合成N,1-氟甲脒碘化物(F-FAI)作为MAPbI3的添加剂,F-FAI不仅可以钝化MAPbI3
的碘空位,增加钙钛矿的功函数和结晶度,还能提高载流子的传输效率,引入添加剂后器件的PCE达到
%,未加入F-%。
除加入添加剂外,也可通过离子掺杂改善钙钛矿的表面形貌和结晶过程,抑制电荷复合从而提升材
[13]
料的光电性能。如Mei等人将5-氨基戊酸(5-AVAI)添加到MAPbI3中,使其取代了部分甲胺离子,
制备出(5-AVA)x(MA)1-xPbI3,提高了钙钛矿与TiO2表面的接触,延长了载流子寿命,%的
转换效率。Hu等人[14]利用双功能共轭有机氢碘化物4-(氨基甲基)苯甲酸(简称AB)合成了一种新型
X期杨航,等:全印刷介观钙钛矿太阳电池研究进展
钙钛矿AB-MAPbI3,AB离子不仅有利于MAPbI3晶体的生长,而且能够加速电荷的传输,器件PCE达
[15]
%。随后,Xiao等人用乙脒盐酸盐(AceCl)掺杂MAPbI3,乙脒离子的掺杂可以提高钙钛矿的
电导率和载流子迁移率,Ace-MAPbI3与MAPbI3相比载流子迁移率提高了近10倍,缺陷密度也大大降
低,%%。
[16]
,吸收波长范围为400~800nm,为了减少带隙,允许更宽的光谱吸收,
研究者们开始探索用带隙更小、热稳定性更好、离子半径更大的甲脒离子(FA+)取代甲胺离子(MA+)。
[17]
,吸收波长最高达到840nm,可以提高FPM-PSCs的光电性能。Hou等人
-PSCs,Cs离子的存在减少了界面缺陷,提高
了钙钛矿的结晶度,最终电池的PCE达到15%。随后,Zhao等人[18]用二甲基铵(DMA)阳离子部分取
+
−xDMAxPbI3,X射线衍射图谱(XRD)如图2(a)和2(b)所示,
DMA阳离子进入到钙钛矿晶格,其余部分存在于晶界处,实现晶界的钝化。随着DMA阳离子摩尔量增
加,钙钛矿的衍射峰强度增强,结晶度更好,缺陷密度更低,且增加了钙钛矿中热载流子的温度,延长
了弛豫时间,%。最近,Xia等人[9]用2,3,5,6-四氟-7,7',8,8'-四氰二甲基对苯醌(F4TCNQ)
对钙钛矿()和碳电极界面进行后处理。F4TCNQ可以使钙钛矿和碳电极的功函数增加,
通过形成电子相互作用,使钙钛矿和碳界面处能带向上弯曲(如图2(c)所示),有利于空穴向碳电极的转
移,并阻止电子接近钙钛矿和碳界面与空穴复合。如图2(d)所示,与未使用F4TCNQ的器件相比,该器
%%。
虽然针对钙钛矿的改性工作已经有了诸多进展,但是,钙钛矿在水、热环境下不稳定等问题依然存
在,而且由于缺乏空穴传输层,加重了器件的电荷复合损失等原因,导致FPM-PSCs的PCE比传统钙钛
矿太阳电池低。因此,未来可以进一步研究钙钛矿材料改性工作:一方面是通过提高钙钛矿薄膜的结晶
质量,钝化表面缺陷,得到大晶粒、高浸润率、缺陷少的薄膜;另一方面是通过抑制电子和空穴的复合,
加速载流子的传输和提取效率,减少界面处的非辐射损耗,以提高太阳电池的效率。
图2(a)添加不同摩尔量的DMAI的钙钛矿薄膜XRD图谱[18];(b)°处的XRD放大图[18];(c)F4TCNQ
后处理装置的能带图[9];(d)使用和不使用F4TCNQ后处理的太阳电池的光电性能[9]
(a)TheXRDpatternsofperovskitewithdifferentmoleamountsofDMAI[18];(b)°[18];(c)energy
banddiagramoftheF4TCNQposttreateddevice[9];(d)PhotoelectricpropertiesofthedeviceswithandwithoutF4TCNQpost
treatment[9]

在FPM-PSCs结构中,电子传输层的主要作用一是在光生载流子分离为空穴和电子后,将电子提取
到电子传输层,之后经致密层传输至玻璃基底。二是作为介孔结构为钙钛矿溶液的填充提供骨架支撑。
电子传输层的材料通常采用透光率高、电子迁移率高、与钙钛矿能级匹配的n型半导体氧化物,一般为
3+
介孔TiO2。但是,TiO2表面存在大量的氧空位(Ti缺陷态),这些深能级缺陷态会吸附空气中的氧分子
[19]。在紫外光照射下,吸附的氧分子被释放,形成一个自由电子和一个氧空位,自由电子将与钙钛矿中
功能材料与器件学报X卷
的空穴复合,导致器件损失大量光生载流子,使太阳电池效率降低。目前常见的改进方向是通过钝化薄
膜表面缺陷和离子掺杂来提高电荷传输效率,减少界面处的电荷复合。Xiong等人[20]通过真空蒸发技术
将铝薄膜沉积在具有有机物质乙基纤维素的TiO2薄膜上,在TiO2内部的中孔通道表面形成超薄多孔
Al2O3层,Al2O3层可以作为绝缘层来隔离阴极和阳极,还能通过修饰TiO2与钙钛矿层界面,抑制钙钛矿
[21]
与功能层间的电荷复合,%。Tao等人将Na9[EuW10O36]·32H2O(EuW10)掺杂到介
孔TiO2中,由于EuW10可以吸收高能光子并发射出与钙钛矿层匹配的低能光子,产生更多的光生载流子,
因此,以EuW10-TiO2为电子传输层的器件与对照组相比,%%。随后,Zhao
[22]
等人提出了一种双面钝化策略,通过官能团和缺陷之间的相互作用同时抑制TiO2和钙钛矿中的深陷阱
态,用乙醇胺(MEA)处理介孔TiO2表面,不仅降低了TiO2和钙钛矿之间的能垒,加速了电荷转移,
而且钝化了钙钛矿界面上的未配位铅缺陷。如图3(a)和3(b)所示,经MEA钝化后TiO2的能带降低,费
米能级和导带底能级之差减小,空间耗尽区变窄,接触电阻降低,促进了钙钛矿到TiO2的电子传输,最
%。除此之外,金属有机框架材料(MOFs)由于具有高比表面积、可调节的孔径
大小、低密度、高孔隙率等优点也被应用到电子传输层中[23-25]。如Zhao等人[26]制备出钛基MOFs材料
(MIL-125)后退火得到多孔的锐钛矿相TiO2,并将其作为FPM-PSCs的电子传输层,改善了钙钛矿的
结晶性和浸润性,与商用TiO2(P25)相比,%%。
由于TiO2表面缺陷形成的深能级陷阱会与钙钛矿中的空穴复合,降低器件性能,而TiO2烧结温度
高、烧结时间长等缺点也增加了电池制造的成本。因此,寻找TiO2的替代材料成为近年的研究热点之一。
与TiO2相比,SnO2具有更高的电子迁移率、更宽的带隙、可低温合成等优势,成为代替TiO2的材料之
[27]
一。Vijayaraghavan等人用低温(小于180℃)溶液处理SnO2量子点,并将其作为平板钙钛矿太阳电
池的电子传输层,由于SnO2具有更好的电子提取能力,%。除此之外,BaSnO3由
于有着合适的光学带隙、高电子迁移率和高温可加工性等优点也被应用到电子传输层。Liu等人[28]通过
在不同气氛下的高温共沉淀和退火合成BaSnO3颗粒作为电子传输层(如图3(c)所示),颗粒在氮气下加
热,在氧气下冷却。氮气下热处理将提高BaSnO3颗粒的结晶度和分散性,但会导致氧空位的形成,氧
空位将充当载流子复合的中心,氧气下的退火可以减少氧空位的形成,抑制载流子复合,使电荷提取和
传输能力得到提高,%,而当基于BaSnO3的器件仅在氮气或氧气下退火时,PCE仅为
%%。
总之,钙钛矿和电子传输层界面间的缺陷会导致电池效率损失,而薄膜表面缺陷的钝化可以减小复
合损耗,从而提高器件性能。同时,可以通过离子掺杂调整TiO2能带以更好的匹配钙钛矿的能级,加快
[29-32]
电子传输速率。除此之外,ZnO、WO3、Nb2O5等材料由于具有高电子迁移率、高透光率和宽带隙
等优点也已经被应用到传统钙钛矿太阳电池中,下一步可以考虑将其应用到FPM-PSCs结构中。
[22][22]
图3(a)TiO2和MEA钝化后的TiO2薄膜的紫外-可见吸收光谱;(b)TiO2和MEA钝化后的TiO2的紫外光电子能谱;
[28]
(c)合成BaSnO3颗粒的示意图
X期杨航,等:全印刷介观钙钛矿太阳电池研究进展
[22]
(a)UV–visabsorptionspectraofTiO2andMEApassivatedTiO2films;(b)UPSspectraofTiO2andMEA-passivated
[22][28]
TiO2;(c)SchematicdiagramforthesynthesisofBaSnO3particles

碳电极的作用是收集来自钙钛矿的空穴并传导给外电路,其主要由石墨和炭黑混合组成。在电池制
备过程中,碳电极以浆料的形式被印刷到电池上,而碳浆料呈高粘度、低流动性,容易导致钙钛矿与碳
电极界面接触不良,阻碍空穴传输的同时会加剧电荷复合。通过界面工程可以提高碳电极的导电性和流
动性,从而提高界面电荷转移能力。如Zhang等人[33]将液态金属(镓铟锡合金)与碳电极混合,制备出
无致密层的FPM-PSCs,如图4(a)和4(b)所示,得益于液态金属的高导电性和室温流动性,液态金属存
在于ZrO2和碳电极之间,增加了空穴传输通道,提高了碳电极的空穴提取能力和电导率,优化了碳与
ZrO2、钙钛矿界面间的接触,%,%。Wang
[34]
等人将含氯苯的单壁碳纳米管滴到MAPbI3前驱体溶液中,单壁碳纳米管部分嵌入钙钛矿层,部分嵌
入碳电极,使得钙钛矿和碳电极间充分连接,碳电极的电导率升高,空穴提取能力增强,最终器件PCE
%,%。
通过制备不同结构的碳材料增加钙钛矿在碳电极的浸润率,增大钙钛矿与碳电极间的接触,也可提
高电池的性能。Zhong等人[35]将针状焦炭应用到FPM-PSCs中,和炭黑相比,针状焦炭具有特殊的片状
形貌,如图4(c)和4(d)所示。针状焦炭的纤维状纹理使得其具有比炭黑更大的孔隙,该钙钛矿溶液能够
更快地填充到介孔层中,增大了钙钛矿与碳电极的接触面积。最终基于针状焦炭电极的器件PCE为
%,%。随后,Liu等人[36]将纤维素基活性炭(CAC)与石墨混
合作为器件的碳电极,加入CAC后,碳电极比表面积和功函数升高,钙钛矿在碳电极中的浸润性提高,
碳电极空穴提取能力增强。最终基于CAC的FPM-%。
使用碳电极作为FPM-PSCs的导电电极,不仅降低了太阳电池的制作成本,而且具有高导电性、合
适的功函数、良好的热稳定性等优点。但是,碳电极与钙钛矿界面处的电荷复合、钙钛矿在碳材料中的
浸润率和填充率低等问题仍然存在。要解决该问题,一方面可通过添加剂工程提高碳材料的功函数,提
高空穴提取能力;另一方面可通过制备不同结构的碳材料来改善钙钛矿溶液的填充率,增大界面接触,
提高器件性能。
图4(a)未添加或(b)添加液态金属的碳电极对空穴的提取和传输示意图[33];(c)针状焦碳场发射扫描电镜(FESEM)
图像[35];(d)炭黑粉末FESEM图像[35]
(a)withoutand(b)withliquidmetals[33];(c)
FESEMimagesofneedlecoke[35];(d)FESEMimagesofcarbonblackpowder[35]

间隔层的作用是将碳电极和电子传输层隔绝开,避免二者直接接触导致器件短路。ZrO2具有禁带宽
度大、绝缘性能好等优点,通常被作为间隔材料。间隔层厚度约为1~2μm,微米级的厚度将增加载流子
功能材料与器件学报X卷
传输距离和载流子复合几率,降低电池的性能。因此,间隔层的设计需要考虑间隔材料的组成、粒径和
[37]
形貌。Liu等人通过制备不同粒径的ZrO2,研究了间隔材料尺寸、厚度对电池性能的影响。提出优异
的间隔材料孔径应大于100nm,孔隙率高,具有理想的绝缘性能,薄膜厚度应尽可能薄。除了ZrO2外,
[38]
Meng等人对比了Al2O3和ZrO2作为FPM-PSCs间隔层的性能差别,结果发现基于ZrO2间隔层的器件
%,%。原因可能是ZrO2间隔层的比表面积更小而孔隙更大,有
利于钙钛矿的渗透和结晶,产生大晶粒以减少晶界,从而有更好的光吸收能力和载流子传输能力。Liu
[39]
等人用SiO2作为FPM-PSCs结构的间隔层,当SiO2浓度较低时,得到了均匀、致密的间隔层,此时
器件的性能较好,%,与使用ZrO2器件的PCE相当。
总之,间隔材料的性能取决于间隔材料的粒径、形貌、厚度等。一方面,大的孔隙和粒径能够促进
钙钛矿溶液在间隔层中的填充,提升器件的性能;另一方面,间隔层的厚度会影响载流子传输的效率,
间隔层过厚,空穴传输到碳电极的距离将增大,会增加载流子复合;间隔层太薄,器件的绝缘性能将下
降,也会加剧载流子复合。

致密层的作用是收集来自电子传输层的电子并传导至导电玻璃基底,同时阻挡来自钙钛矿中的空穴,
避免电荷复合。在制备致密层时,通常使用喷雾热解法将TiO2喷涂在经高温烧结的玻璃基底上。经高温
退火后,TiO2薄膜易形成氧空位缺陷,这些缺陷将作为电荷复合的中心,降低器件的性能。通过溶液处
[40]
理的方法可以改善致密层的性能。Kim等人研究了用TiCl4溶液后处理TiO2致密层表面对FPM-PSCs
性能的影响,随着TiCl4溶液处理时间的延长,TiO2致密层在玻璃基底上的覆盖率增加,界面处的电荷
复合被抑制、TiO2致密层的电荷传输能力提高、器件的暗电流降低、电子寿命延长,最终器件的最佳PCE
%。由于TiO2的电子迁移率较低,并且会导致界面处存在电荷积累而造成太阳电池产生滞回
[41]
现象,研究者也在探索能够代替TiO2的材料。Zhao等人制备了锌掺杂的SnO2薄膜(ZTO),构建了
双层的ZTO致密层,因为ZTO薄膜可以微调自身能量以匹配钙钛矿能带,增强了电导率,并且引入的
锌也有效地填充了电子陷阱态,提高了电子迁移率,%。
目前针对FPM-PSCs致密层的研究还相对较少,导电玻璃基底和TiO2层界面处的缺陷复合机制也有
待进一步研究,将来可通过界面修饰等形式减少电荷复合,另外可采用不同的合成方法制备致密薄膜。
同时,也需要继续寻找性能更好的TiO2替代材料将其应用到太阳电池中。
3结论与展望
全印刷介观钙钛矿太阳电池因其制作成本低、具有良好的稳定性、生产工艺简单等优点表现出令人
期待的发展前景。各功能层的改性工作也在不断创新,%,但是与传统钙钛矿
太阳电池的最高效率(%)相比仍有很大差距。因此,全印刷介观钙钛矿太阳电池仍然存在一些亟
需解决的问题。首先,作为三层介孔结构器件,当钙钛矿不完全填充介孔时,会产生孔洞、团簇等缺陷,
不利于钙钛矿的高质量结晶和成膜,应当通过界面工程、添加剂工程等,提高钙钛矿在多孔结构的浸润
率和填充率;其次,钙钛矿和各功能层界面之间的缺陷会导致载流子复合,降低器件的效率和稳定性,
可以通过钝化界面缺陷等方式解决;最后,若可以找到钙钛矿材料中铅的替代元素,实现无铅化,并进
一步提高电池的稳定性,相信在将来会实现商业化生产,得到广泛的应用。
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X期杨航,等:全印刷介观钙钛矿太