审稿意见.doc

介绍中因说明镎这种元素的应用背景和产生的过程。融合极限通过混合自由能曲线的最小值来判断来进行判断,但是仅仅选用了三个点,既镎的含量分别为0、50%、100%,选用的点有点少。计算融合能时候,没有给出所有位置的能量、键强数据,计算初始模型的构建没有说明清楚,此外,反应物和生成物的物相(固体、液体,气体)对计算结果产生较大的影响,每个反应的计算过程中,选择什么样的状态没有给出说明,对计算结果的评估将造成一定的影响。计算过程中,不能仅仅考虑取代阳离子的位置,NP的位置也有两种。在一个反应过程中采用CASTEP和DMOL3相结合方法进行计算获得的能量,是否有其它的例子来验证这种方法的可行性。此外,带电体系用CASTEP计算的主要问题是什么?镎与铀酰根的融合:量子力学评估摘要:镎会融合到腐蚀的UO2变化的相中,实验表明层间带有正电阳离子的铀酰比层间不带阳离子的更容易融合镎,这种融合机制尚未明确。用密度泛函理论来比较镎融合到黄硅钾铀矿中的过程。电荷平衡机制的考虑包括:1)H+的增加;2)层间取代;3)层内取代。源(镎)的选择,参与反应的阳离子的相影响了最终的计算结果及融合能。层间取代机制时,采用氧化氮(ΔEoxide=),硅酸盐(ΔEsilicate=)。源Np和释放阳离子采用典型水复合物,模拟水复合物交换的时候分别采用了团簇模型和周期性结构模型。对于H附加机制,由融入氧化物相(ΔEincorporation=)的比融入水复合物相(ΔEincorporation=)更不容易。层内替换机制被用来预测Np融入到黄硅甲铀矿的极限,,在300度是最大的融合量为585ppm。1介绍:锕系污染物影响环境和人类健康。锕系元素通过核废料包与地下水接触、铀矿床、核反应堆事故等可能被释放到环境中。环境中锕系元素的释放流动性取决于很多因素,但其中一个重要的过程是锕系元素融合到新的相中,如所使用的核燃料腐蚀产品。将锕系元素掺入矿物后形成的结构将大大限制其流动性。在氧化条件下,二氧化铀由一般的共生蚀变铀从铀硅酸盐/氢氧化物变成更可溶性磷酸盐阶或者碳酸盐,取决于具体的化学环境。镎和铀分子的相似之处,其化学性质也很相近,因此,镎容易融合到铀的不同的相中。铀酰的不同相中可以融入不同量的NP,分析NP-掺杂的方法包括透射电子显微镜和同步技术,电子能量损失谱(EELS)和X-射线吸收光谱(XAS)。550ppm的镎融合[三氧化铀·]中。后来,同步XAS的数据显示,几乎没有纳入镎,结果导致这些矛盾的解释是多余的,因此,后来的研究,继续使用电子能量损失谱测量来量化成铀阶段的NP融合。进行一系列的实验,结果都被解释为是由于电荷平衡,加上替换机制,但是,在以前研究并没有提供关于原子尺度的替代机制的信息。通过在原子尺度和电子尺度模拟,了解NP–键合的环境变化,提供电荷平衡耦合取代机制的一种直观的认识。在这项研究中,采用量子力学计算,比较了各种机制的Np+5基态的融合量。为什么要研究镎这种元素?镎的应用背景和产生背景??2黄硅钾铀矿:发生和结构:一种天然铀(VI)硅酸盐,二氧化铀实验室腐蚀研究的中间产物。铀硅酸盐空间群为P21/m,铀五角双锥和硅氧四面体,其中的U(VI)与两氧组成UO22+分子,五个氧原子形成一个五边形,阳离子四面体